南开大学:快速高效去除污染水体中超短链和短链PFAS新策略

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南开大学:快速高效去除污染水体中超短链和短链PFAS新策略

2025-10-11 11:59

来源:中国网

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全球对全/多氟烷基化合物(PFAS)污染的关注已经从长链PFAS逐渐转向超短链和短链PFAS,但广泛使用的火成碳(PCs),如生物炭(BC)对这些亲水性污染物的去除几乎是无效的。以聚吡咯(PPy)为代表的有机胺聚合物可以通过静电作用增强对亲水性较强PFAS的吸附,然而传统PPy易团聚,导致其吸附速率慢、吸附容量低。常规PPy/PCs复合材料虽然可以一定程度上克服PPy团聚,但其在制备过程中PPy通常会堵塞PCs孔道,无法充分发挥PCs碳骨架优势,导致复合材料对超短链和短链PFAS去除能力也有限。针对以上难题,南开大学环境科学与工程学院科研团队提出了一种PPy纳米结构涂层策略来修饰BC(PPy@P-BC),以快速有效地去除水中的超短链和短链PFAS。

该成果发表于国际学术期刊《Environmental Science & Technology》,南开大学科研团队负责人孙红文教授、张鹏副教授为论文共同通讯作者,团队20级博士喻豪(现为浙江海洋大学讲师)为论文第一作者。论文阐述:研究采用磷(P)掺杂BC(P-BC)“限域”Fe3+诱导吡咯单体聚合,最终PPy在BC以纳米涂层形式存在,平均厚度约为47.2 nm,成功克服了PPy团聚,并且保留BC孔道。最佳条件的PPy0.1@P1-BC700在60 s内对超短链和短链PFAS(C2-C6)的去除率高达90%以上,300 s内即可达到吸附平衡,而基准吸附剂颗粒态活性炭(GAC)需要300 min才能达到吸附平衡,且去除率低于35%。PPy0.1@P1-BC700吸附C2-C6 PFAS的拟二级吸附动力学速率常数高达8000 g/mg/h以上,是GAC的35倍以上,其对C2-C6 PFAS的吸附容量为193-603 mg/g,是普通BC和GAC的5.6倍以上,且远超现有报道的吸附剂。此外,PPy0.1@P1-BC700对长链PFOA(C8)同样保持优异吸附性能,表明其吸附广谱性。所开发的原位“限域”Fe3+氧化聚合方法可以在不同生物质源的BC上构筑PPy纳米涂层,所制备的不同类型的PPy@P-BC仍对短链PFAS具有优异吸附性能,表明所开发方法具有较强普适性。

研究进一步探究PPy0.1@P1-BC700对C2-C6 PFAS的动态吸附性能。结果表明PPy0.1@P1-BC700柱中C2-C8 PFAS的BV10均超过3120 BV,与GAC柱和BC700柱相比,至少增加了4倍。表明PPy0.1@P1-BC700在动态条件下,仍对超短链和短链PFAS展现出优异去除性能。实际应用中,PPy0.1@P1-BC700可有效去除废水、地表水和地下水体中的25种已知PFAS和11种通过非靶分析确实的新型PFAS,去除率均大于95%,进一步强调了其广谱去除性能和处理各类PFAS污染水体,如天然水、废水,甚至是水成膜泡沫影响水体的潜在应用。且使用后的吸附剂可再生并重复多次使用。

图为三种实际PFAS污染水中检测到的PFAS的化学结构及PPy0.1@P1-BC700对其去除效率及PPy0.1@P1-BC700再生重复使用能力。

基于材料表征和DFT理论计算,进一步研究吸附机理。研究结果表明,PPy0.1@P1-BC700可通过双驱动机制对不同链长PFAS吸附:(Ⅰ)PPy纳米涂层上的氨基官能团(特别是-NH•+-)与阴离子PFAS之间的静电吸引;(Ⅱ)通过构筑PPy纳米涂层,PPy0.1@P1-BC700保存良好的孔隙结构增强了孔填充对PFAS的吸附。

孙红文教授表示,该研究介绍了一种新的方法来构筑PPy纳米涂层用于碳材料的改性,代表了一个与解决亲水性污染物相关去除挑战有价值的起点。该研究符合我国新污染控制战略,研究成果将为水体中难以去除的短链PFAS污染治理提供新技术及见解。(供稿人:李瑞)


【编辑:赵娜】
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